此期中苏关系演变的大致脉络是，两党关系由意识形态分歧公开化到关系破裂，两国关系由逐渐恶化走向敌对。总体上看可以分为两大阶段：1、1960-1964年。这一阶段中苏两党公开论战，中苏边界争端肇始，还发生了严重影响两国关系的新疆伊犁塔城地区6万多边民逃往苏联的事件。中苏关系持续恶化。此期有两个时段值得注意，其一，1960年中-1961年中苏两党都有意修补分歧，防止关系破裂，中苏关系出现了一个短暂的缓和期。但是由于中国此时“以团结为重”的对苏方针，实际建立在争取赫鲁晓夫改变方向向中国立场趋同的基础之上，这即决定了两国最终还是失去了弥合裂痕的机会。其二，1964年，毛泽东在内政方面提出要警惕赫鲁晓夫式的野心家、阴谋家篡夺党和国家的最高权力问题，开始考虑发动一场反修防修的政治运动；在外交方面提出对苏防卫作战问题，思考调整中国的对外防御战略。内政外交的互动，使得这一年成为中苏关系走向敌对的转折点。2、1965-1969年。在这一阶段中苏两党围绕莫斯科三月会议和援越问题展开新一轮争论和冲突，到1966年3月两党关系破裂。文化大革命运动渲染出浓重的反苏修氛围，中苏两国关系进入敌对阶段。随着中苏边界冲突的逐步升级，1969年珍宝岛事件爆发，两国关系一度濒临战争边缘。毛泽东着手调整中国的对外战略，到1970年初中美关系解冻，中国开始联美抗苏，中苏同盟彻底破裂，两国关系最终由敌对转入对抗。
1960年代中苏关系的内核已发生变化，两国关系注入了更多的国家利益冲突的因素，原来以意识形态为主的斗争开始逐步向以国家利益为主的斗争转化，并且加入了新的军事冲突的因素。
一、中苏两党分歧的公开
关于中苏两党分歧公诸于众的问题，过去中国方面一直指责苏联在1959年中印边界冲突中发表中立立场的声明，是偏袒印度一方，率先向世人公开了中苏之间的分歧。这种指责有失公允。塔斯社9月9日的声明可以说反映了中苏两国方针的不同，但也可以解释为是双方在做表面文章。作为一种策略，同盟国之一方采取表面上的中立立场是完全可行的。例如在朝鲜战争期间，苏联政府无论在开战、停战问题上，还是在整个和平谈判进程中，始终扮演了中立者的角色，毛泽东从来不曾指责斯大林暴露了双方的分歧。因此，说苏共以此而首先暴露出中苏两党的意见分歧，根据不足。
1960年2月，在莫斯科华沙条约缔约国政治协商委员会会议上，中国政府派出的观察员康生在发言中特别提出：“没有中华人民共和国的正式参加和它的代表的签字，有关裁军的国际协议和其他一切国际协议，当然都不能对中国具有任何约束力。”这实际上是不指名地警告苏联，不要在裁军问题和其他问题上代替中国承担义务。《人民日报》全文发表了这篇讲话。苏联方面对此非常不满，认为中国方面将社会主义阵营内部会议上讨论的东西公布出去了，实际上也是将中苏分歧向西方世界公开了。这种指责也有失片面，道理同上，“不承担义务”的说法，客观上使社会主义阵营在核武器政策方面有了回旋的余地。
实际上，中苏双方通过报刊或会议，公开讲述各自在重大理论和政策问题上的看法，就是在向外界宣示双方的分歧，而这一点是从1960年初渐渐开始的，到中共纪念列宁诞辰的三篇文章发表，已经十分引人注目了。
不过，第一次正式对外界说明中苏两党在一些重大理论和方针问题上存在分歧，还应该算是中国党1960年6月5-9日在北京世界工联理事会第十一次会议的做法。会上，中苏工会代表团围绕会议报告和决议发生了激烈的争论。其间，中共中央召集17国工会共产党和工人党党员负责人举行座谈会，阐述中共在重大国际问题上的观点。当会议因苏联与东欧国家代表中途退场夭折后，中方代表采取了积极开展活动，直接与各国代表接触，宣传中共观点的方针，发动群众签名，联合提出支援阿尔及利亚民族独立斗争、支援非洲人民解放斗争、支援古巴等一系列提案。会议曾一度失控。
对于这次世界工联北京会议，苏联方面批评说，中国在群众性非党组织的世界工联会议上公开鼓动反对苏共的观点，使中苏两党分歧渗透到了资产阶级的报刊上。这种认识是比较客观的，可以说，中国率先在世界国际社会组织中公开了中苏两党的分歧。
另外，对于苏联来说，中方代表在事先不与其通气的情况下召开座谈会批评苏共的论点，不啻于是对他们搞了一次突然袭击。由此，事实上直接导致了苏方在布加勒斯特会议上组织对中共代表团的突然袭击。
二、苏联对新疆的影响与1962年新疆伊塔事件
1962年春夏，在中国新疆伊犁哈萨克自治州直属县市及所属塔城地区，发生了6万多中国边境居民非法越过边境逃往苏联、部分群众于5月29日冲击州政府的伊塔事件。这起中苏关系史上重大事件发生的深层原因，在于苏联因素的作用。
其一，苏联对新疆尤其是伊犁州地区有着深厚的政治、经济、思想文化的影响。
其二，苏联在新疆有着深厚的社会基础——苏联侨民及其所构成的庞杂的社会关系网。与散居于中国东北、上海等地的苏侨不同，在新疆的苏联侨民人数众多、居住集中。1954年在华苏侨总数为14-16万人，其中新疆8万人。到1950年代末，新疆苏侨人数已达12万人左右。这些侨民与当地的维吾尔、哈萨克等族群众有着族源关系，并且有强大的苏侨协会为支撑，其势力和影响远非其他地区的苏侨可比。新疆及伊犁党政领导机关中的苏籍干部是这个基础的核心。
其三，1950年代末1960年代初，在中苏两党分歧逐步加深，两国关系逐渐恶化的背景下，苏联对中国新疆的政策发生了变化。
第一、苏联驻新疆的领事馆加快了在中国公民中非法大量发展苏侨的步伐。以伊犁州为例，1953年该地区共有苏侨86757名，1954年遣返苏侨工作开始后至1959年，共遣送去苏132873人，其中苏侨86890人。如此看来，略去此6年苏侨人口自然减少和增长的数字不计，伊犁州的苏侨至此已全部遣返完毕。但是统计数字显示，1960至1963年，伊犁州仍有苏侨11310人。
第二，苏联领事馆改变了以往在苏籍干部退籍问题上的做法，竭力阻止此类人辞退其在新疆各地区党政机关中所担任的职务。由于苏籍干部基本都不是汉族人，少数苏籍干部本身就是民族分裂分子，他们成为苏联在新疆进行各种非法活动的中坚力量。
第三，苏领馆及苏侨协会开始利用新疆、特别是伊犁州党和政府工作中的某些缺点错误，以及人民生活出现的暂时困难，积极、主动地进行挑拨性、分裂性宣传，鼓动中国边民去苏联。苏联方面则利用苏中邮件往来及广播宣传，鼓动中国公民去苏。
第四，1962年4-5月，苏联方面直接参与了煽动并接应中国边民外逃的活动。
伊塔事件之后，为了彻底肃清苏联的影响，中国方面全面清理在华苏侨。这样，到1966年，新疆还有苏侨201人。这些未走的苏侨不仅人数寥寥，而且实际上还处于受监控之中。苏联在新疆的社会基础表面上被铲除了。但是十余年来苏联在新疆大量发展侨民，以及苏侨的大批遣返，返国苏侨与其在新疆的庞杂的社会关系网之间的互动关系，已为苏联影响的渗入积储了深厚的土壤。中苏分裂后，这种影响成为导致新疆地区社会心理动荡、民族分离情绪升温的新的潜在性因素。随着中苏双方政策的变化，苏联中亚地区的各加盟共和国从某种程度上成为新疆民族分裂主义势力的加油站、大本营，中国的新疆则从中苏友好的基地、战略大后方变为中国对抗苏联修正主义的中心，伊犁更成为反修前哨，两国关系恶化的进程由此而推进。
三、毛泽东对苏安全战略思路的转变
1964年是毛泽东思考并决心调整中国对外防御战略、改变国内经济政治方针的转折点。这一年，随着中苏两党意识形态论战的升级，两国关系进一步恶化。苏联在中苏边界地区的军事部署和调动，在很大程度上影响了毛泽东对苏联军事实力和战略目标的再认识。
苏军从1962年起重新在蒙古布防，并于1963年7月苏蒙签订“关于苏联帮助蒙古加强南部边界的防务协定”后开始大量进驻该国。1964年2月至8月，中苏两国边界谈判未能达成任何协议。在此期间，苏共中央做出决议，要求删除和修改苏联一些教科书、学术著作和历史地理地图在苏中国境线确定问题上的错误，以正确的立场阐述苏中关系和苏中国境线划分的历史。与此同时，苏联开始大力加强驻苏中边界的部队。
中苏边界的紧张局势迫使毛泽东开始考虑苏联对中国安全利益的威胁问题。1964年2月，他在会见金日成时就谈到：苏联在压中国屈服的各种措施都不能奏效之后，“还有打仗”这一条。尽管这时毛泽东认为苏联大规模进攻中国还不大可能，但是在他看来，与美国的威胁相比，苏联的威胁似乎更为现实，也更加紧迫，因此明确表示，“我们要准备”。而毛泽东所说的准备，其中一个主要内容就是开始思考军事防御战略的调整问题。
1964年4-6月，毛泽东一方面将国民经济三五计划的主要目标由解决“吃穿用”问题扭转为以战备为中心，提出了要下决心搞三线建设，各省都要建立军事工业的思路；一方面否定了林彪1962年提出的“北顶南放”的战略防御方针。“北顶南放”的军事防御设想是，从北面顶住美国联合日本对中国发起的进攻，而放其从南面进入中国。这种方针实施的基础在于中苏关系尚未破裂，中苏同盟尚且存在，中国的军事防御可以以苏联为依托。但毛泽东这时已认为苏联不可倚靠，他在考虑失去这个依托后，北边是否还能顶得住，因此提出：如果南边放，他不进来，而北面又顶不住，怎么办？要防止敌人从中间突破，认为美国有可能搞空降兵，占领北京；敌人有可能走八国联军的老路，从天津、塘沽进来。
毛泽东此时已从战略防御问题上关注苏联对中国国家安全的影响，7月，他特别指出：我们不能只注意东边，不注意北边；只注意帝国主义，不注意修正主义，要有两面作战的准备。第一次正式提出了对苏防卫作战问题。9-11月，总参战役勘察组对三北地区重要地段进行战役勘察时，特别注意勘察了当年苏军实施远东战役时主攻方向的进攻路线和日军构筑的工事。根据毛的指示，主持军委工作的林彪要求全国设防重点转到北面，全军要调2/3的工程建筑团到北部设防。贺龙等人还研究了东北在未来反侵略战争中作战的指导原则等问题。
由此，中国加强备战，进行对内对外战略方针调整的基点实际已不完全是为了防备美国对中国的侵犯；中共中央将三线地区作为全国的战略大后方，其出发点也已不仅是针对来自美国的威胁，而且还带有了防备苏联的成分。以1964年为转折点，1965年初越战升级后，中美通过信息沟通达成了双方地面作战部队不越过17度线的默契。在毛泽东的考虑中，美国已经构不成对中国的主要威胁，更大的战争危险可能来自于北方的苏联。4-5月，中央军委作战会议重新规划了中国的战略战役方向，华北、东北和西北“三北”地区第一次与东南沿海地区一起，成为主要的战略防御方向。这样，当越南的抗美战争进入高潮时，中国军事防御战略的重点实际上却开始了由南向北的转移。对苏防御已成为中国国家安全战略中的一个重点。